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物理所二維原子晶體銻烯的結構及物性調控研究取得進展

發布時間:2019-1-10 16:43:32      閱讀394

  石墨烯的發現以及其具有的獨特性質和應用價值激發了人們對其他二維材料的研究熱情。其中由第V主族元素構成的單層材料由于具有較大的帶隙、高的載流子遷移率以及“非平庸”的拓撲性質等特點,非常適合應用于下一代電子器件之上。單層銻烯(Antimonene)近年來被理論預言為具有寬帶隙的半導體材料,同時具有高載流子遷移率、高熱導電性以及電學性質易于調控等特性,引起了人們的廣泛研究。然而,目前實驗上制備高質量銻烯的工作鮮有報道,進一步實現材料結構和物性的調控更加困難。
  中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心納米物理與器件重點實驗室中科院院士高鴻鈞領導的研究團隊多年來一直致力于新型二維晶體材料的制備、物性與應用基礎研究,取得一系列研究成果。早前,他們在二碲化鈀襯底上成功制備了大面積高質量的單層銻烯,具有與自由銻烯類似的翹曲蜂巢狀結構和晶格周期,并且有著良好的化學穩定性(Adv. Mater. 29, 1605407 (2017))。最近,為了進一步對單層銻烯的結構物性進行調制,該組博士生邵巖、劉中流(共同第一作者)和研究員王業亮(共同通訊作者)等,利用襯底與銻烯之間的晶格失配,成功在Ag(111)單晶表面外延生長了平面蜂窩狀結構的單層銻烯。隨后,他們與北京同步輻射中心副研究員王嘉鷗(光電子能譜分析)、物理所副研究員孫家濤(理論計算,共同通訊作者)等合作,對平面蜂窩狀單層銻烯的結構和物性進行了研究。
  已有理論研究表明,通過施加應力可以改變銻烯的晶格結構,進而調制其電子特性,拓展其應用領域。但在實驗上如何實現對薄膜材料施加應力一直是一個難題。由于襯底與薄膜材料之間的晶格不匹配可以實現對薄膜材料施加應力,在具體的實驗設計中,他們選取了Ag(111)單晶作為襯底,其晶格常數為2.89?,自由銻烯的晶格周期為4.10?,襯底與薄膜晶格周期上的不匹配有利于對銻烯施加應力,從而產生對銻烯晶格結構的調制;同時,Ag(111)單晶也具有六重對稱性,表面性質穩定,易于獲得高質量的薄膜材料。
  他們利用分子束外延生長方法,在Ag(111)表面成功獲得大面積高質量的單層銻烯,與自由銻烯相比晶格產生了拉伸,具有無起伏的平面蜂巢狀結構(圖1)。借助低能電子衍射(LEED)和掃描隧道顯微技術(STM)結合第一性原理計算等手段,對所生長的單層銻烯的精細原子排布結構進行了研究:LEED實驗證明他們獲得了大面積的銻烯單晶,在襯底Ag(111)表面形成了(\(\sqrt{3}\times \sqrt{3}\))的超晶格結構;STM圖像清晰地分辨出銻原子形成的平面蜂巢狀結構,相鄰銻原子間無起伏,證明了銻烯薄膜質量很高;進一步結合理論模型和STM模擬確定了所獲得的這種平面單層銻烯的原子結構(圖2,圖3)。隨后,他們通過結合X射線光電子能譜實驗和電子局域函數理論計算結果,揭示了單層銻烯和基底之間弱的相互作用(圖3,圖4)。最后,他們通過理論計算比較了平面蜂巢結構的銻烯與自由銻烯的電子性質。在價電子軌道方面,自由銻烯為部分雜化的sp3軌道,平面銻烯只形成sp2雜化軌道,面外的pz軌道不參與雜化,從而出現了類似石墨烯能帶中的狄拉克錐結構(圖5);在整體能帶結構上,自由銻烯為半導體能帶,在平面銻烯中則轉變為半金屬,且材料在邊界處出現了“非平庸”的拓撲態(圖6)。
  該工作通過襯底與薄膜之間的相互作用,實現了平面結構高質量銻烯的制備,為銻烯結構和性質的調制提供了新的研究方法;同時,平面銻烯在電子結構上出現了新的拓撲邊界態,使其具備了在拓撲相關方面的應用潛力,大大拓展了材料未來的應用領域。
  相關結果發表于Nano Letters 18, 2133-2139 (2018)。該項研究獲得國家自然科學基金委(61725107, 51572290)、科技部(2016YFA0202300,2013CBA01600)和中科院的支持。

圖1. 兩種晶體結構的單層銻烯。(a)翹曲蜂巢狀結構的單層銻烯;(b)平面蜂巢狀結構的單層銻烯。

  圖2. 平面蜂窩狀單層銻烯在Ag(111)上制備示意圖、LEED、大面積及精細結構STM圖像。(a)外延生長平面銻烯的生長過程示意圖;(b)樣品生長前與(c)生長后的LEED圖像,在襯底Ag(111)表面形成了(\(\sqrt{3}\times \sqrt{3}\))的超晶格結構;(d)單層銻烯薄膜大面積STM圖像;(e)單層銻烯薄膜高分辨圖像,具有無起伏的蜂巢結構,(f)周期為5.01?。

  圖3. 銻烯高分辨STM圖像、理論模型及電子局域功函數。(a)銻烯原子分辨STM圖,(b)STM模擬和(c)結構模型,相互符合的非常好,證明其具有無起伏的平面蜂巢狀結構;(d)(e)電子局域函數頂視圖和切面圖,表明薄膜與襯底之間只有較弱的相互作用。

  圖4. Ag(111)表面平面蜂窩狀單層銻烯制備前后XPS表征。(a)Ag(111)單晶表面生長單層銻烯前后銀元素XPS測試結果;(b)銻烯生長完成后銻元素XPS測試結果;(c)和(d)樣品退火前后銀和銻元素XPS測試結果。

  圖5.兩種結構的銻烯中銻原子電子軌道對能帶貢獻的理論計算。自由銻烯為部分雜化的sp3軌道(a-e, k),平面銻烯只形成sp2雜化軌道,面外的pz軌道不參與雜化(f-j, l),從而出現了類似石墨烯能帶中的狄拉克錐結構(j和l)。

  圖6. 兩種結構銻烯的能帶結構比較。(a)自由銻烯為半導體,(b)平面銻烯為半金屬,且材料在邊界處出現了“非平庸”的拓撲態。

  來源:物理研究所

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